Les débris de combustible de réacteur peuvent-ils être retirés en toute sécurité de Fukushima Daiichi ?

Des débris de combustible hautement radioactif restent dans les réacteurs.

Le déclassement et le nettoyage sont en cours à la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi (FDNPP) ; cependant, de nombreux problèmes difficiles ne sont toujours pas résolus. Le principal de ces problèmes est la récupération et la gestion des débris de combustible. Les débris de combustible sont le nom donné au mélange solidifié de combustible nucléaire fondu et d’autres matériaux qui se trouvent maintenant à la base de chacun des réacteurs endommagés (unités de réacteur 1 à 3). Ces matériaux sont hautement radioactifs et peuvent générer suffisamment de neutrons pour déclencher des réactions de fission nucléaire successives (l’uranium 235 se décompose en deux éléments après avoir capturé des neutrons, émettant d’énormes quantités d’énergie, de rayonnement et d’autres neutrons). Des réactions de fission successives présenteraient un risque grave pour la sécurité et la gestion des matières.

L’un des matériaux présents dans les réacteurs nucléaires qui peut réduire le nombre de neutrons interagissant avec l’uranium-235 est le carbure de bore (B4C). Il a été utilisé comme matériau des barres de contrôle dans les réacteurs du FDNPP, et il peut maintenant rester dans les débris de combustible. Si c’est le cas, il peut limiter les événements de fission dans les débris de combustible.

Les débris de combustible peuvent-ils être retirés en toute sécurité ?

Le 11 mars 2011, les barres de contrôle ont été insérées dans les réacteurs de la centrale FDNPP pour arrêter les réactions de fission immédiatement après le séisme, mais le tsunami qui a suivi a détruit les systèmes de refroidissement des réacteurs. Les températures du combustible sont rapidement devenues suffisamment élevées (>2000 °C) pour provoquer la fusion des réacteurs. Actuellement, les débris de combustible de chaque réacteur sont refroidis et stables ; cependant, une évaluation minutieuse de ces matériaux, incluant non seulement leurs inventaires d’éléments radioactifs mais aussi leur teneur en bore, un absorbeur de neutrons, est nécessaire pour déterminer si des réactions de fission successives et le flux de neutrons associé pourraient se produire dans les débris de combustible pendant leur retrait. De nombreuses questions importantes demeurent : le bore des barres de contrôle a-t-il été perdu à haute température lors de la fusion ? Si tel est le cas, reste-t-il suffisamment de bore dans les débris de combustible pour limiter les réactions de fission successives dans ce matériau ? Il faut répondre à ces questions pour pouvoir procéder à un déclassement sûr.

L’étude montre des preuves directes de la volatilisation des barres de contrôle pendant l’accident.

Malgré l’importance de ce sujet, l’état et la stabilité du matériau des barres de contrôle de la centrale nucléaire de Fredericton sont restés inconnus jusqu’à présent. Toutefois, des travaux qui viennent d’être publiés dans le Journal of Hazardous Materials apportent des preuves essentielles qui indiquent que la majeure partie du bore des barres de contrôle demeure dans au moins deux des réacteurs endommagés de la centrale (unités 2 et/ou 3).

Cette étude est le fruit d’un effort international auquel ont participé des scientifiques du Japon, de Finlande, de France et des États-Unis. Le Dr Satoshi Utsunomiya et l’étudiant diplômé Kazuki Fueda de l’université de Kyushu ont dirigé l’étude. Grâce à la microscopie électronique et à la spectrométrie de masse à ions secondaires (SIMS), l’équipe a été en mesure d’effectuer les toutes premières mesures de la chimie du bore et du lithium à partir de microparticules radioactives riches en Cs (CsMP). Les CsMP se sont formées à l’intérieur des unités 2 et/ou 3 du réacteur du FDNPP pendant les fusions. Ces particules microscopiques ont ensuite été émises dans l’environnement, et les particules détiennent des indices essentiels sur l’étendue et les types de processus de fusion. Les nouveaux résultats de l’équipe sur les rapports isotopiques bore-11/bore-10 (~4,2) indiquent clairement que la majeure partie du bore contenu dans les CsMP provient des barres de contrôle du FDNPP et non d’autres sources (par exemple, le bore de l’eau de mer utilisée pour refroidir les réacteurs). Le Dr Utsunomiya déclare que la présence de bore dans les CsMP « fournit une preuve directe de la volatilisation des barres de contrôle, ce qui indique qu’elles ont été gravement endommagées pendant les fusions« .

Il reste probablement beaucoup de bore dans les réacteurs, mais des recherches supplémentaires sont nécessaires.

Dans l’étude, l’équipe a également combiné ses nouvelles données avec les connaissances antérieures sur les émissions de CsMP. Elle a ainsi pu estimer que la quantité totale de bore rejetée par les réacteurs de la centrale nucléaire d’Helsinki était probablement très faible : 0,024-62 g.

Le professeur Gareth Law, coauteur de l’étude à l’université d’Helsinki, a souligné qu’il s’agissait « d’une fraction minuscule de l’inventaire global de bore du réacteur, ce qui pourrait signifier que l’essentiel du bore des barres de contrôle reste à l’intérieur des réacteurs« . L’équipe espère que cela devrait empêcher des réactions de fission excessives dans les débris de combustible. Utsunomiya souligne que « le déclassement de la centrale nucléaire, et plus particulièrement l’enlèvement des débris de combustible, doit être planifié de manière à éviter les réactions de fission importantes. Notre équipe internationale a réussi à fournir les premières preuves directes de la volatilisation du B4C pendant les fusions de la centrale nucléaire de Darwin, mais de façon critique, nos nouvelles données indiquent que de grandes quantités de bore, qui adsorbe les neutrons, restent probablement dans les débris de combustible. »

Le professeur Rod Ewing, co-auteur de l’étude à l’université de Stanford, a reconnu l’importance de ces nouveaux résultats, mais a souligné que les mesures de l’équipe devaient maintenant être « étendues dans des études de suivi, où l’occurrence et la distribution des espèces de bore devraient être caractérisées sur une large gamme de fragments de débris« .

Le professeur émérite Bernd Grambow, co-auteur de l’étude à SUBATECH, Nantes, France, souligne que les travaux « ouvrent la voie à l’amélioration de l’évaluation de la sécurité de la récupération des débris pendant le déclassement de la centrale nucléaire de Darwin« , les méthodes de l’équipe « fournissant un modèle pour des études ultérieures« . Utsunomiya conclut que « près de 11 ans se sont écoulés depuis la catastrophe de FDNPP. Outre les efforts inlassables des ingénieurs du FDNPP, les contributions scientifiques deviennent de plus en plus importantes en tant qu’outils permettant de faire face aux difficultés majeures qui seront rencontrées lors du déclassement. »

Légende : En utilisant la microscopie électronique et la spectrométrie de masse des ions secondaires (SIMS), l’équipe a pu rapporter les toutes premières mesures de la chimie du bore et du lithium à partir de microparticules radioactives riches en Cs (CsMPs).

Crédit : Satoshi Utsunomiya

Citation of the article

Title: Volatilization of B4C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown: B–Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles

Authors: Kazuki Fueda, Ryu Takami, Kenta Minomo, Kazuya Morooka, Kenji Horie, Mami Takehara, Shinya Yamasaki, Takumi Saito, Hiroyuki Shiotsu, Toshihiko Ohnuki, Gareth, T. W. Law, Bernd Grambow, Rodney C. Ewing, and Satoshi Utsunomiya

Journal: Journal of Hazardous Materials

Link to paper (free access): https://authors.elsevier.com/a/1eQDc15DSlNoUO

DOI: 10.1016/j.jhazmat.2022.128214

Method of Research : Case study

Article Title : Volatilization of B4C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown: B–Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles
Article Publication Date : 15-Apr-2022