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Le « spillover » d’hydrogène quantifié pour la première fois après 60 ans de recherche

par La rédaction
4 septembre 2023
en Hydrogène, Renouvelable
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Une équipe de recherche menée par l’Université d’État de Pennsylvanie vient de percer le mystère du « spillover » ou « débordement » d’hydrogène, un phénomène catalytique encore mal compris. Explications.

Le « spillover » d’hydrogène est exactement ce que son nom indique. De petites nanoparticules métalliques ancrées sur un oxyde thermiquement stable, comme la silice, constituent une classe majeure de catalyseurs, des substances utilisées pour accélérer des réactions chimiques sans être elles-mêmes consommées. La réaction catalytique a généralement lieu sur le métal réactif – et coûteux. Mais sur certains catalyseurs, des équivalents d’atomes d’hydrogène se déversent littéralement du métal vers l’oxyde. Ces espèces hydrogène-sur-oxyde sont appelées « spillover » d’hydrogène.

Décrit pour la première fois en 1964, ce phénomène a suscité plus d’attention récemment en tant que voie potentielle pour exploiter l’hydrogène pour une énergie propre. Cependant, il n’a pas beaucoup progressé, selon Bert Chandler, professeur de génie chimique et de chimie à l’Université d’État de Pennsylvanie. C’est en grande partie parce que, bien que les chercheurs aient été capables d’identifier le « spillover » d’hydrogène depuis près de 60 ans, personne n’a été en mesure de le quantifier et de décrire le mécanisme qui sous-tend ce phénomène – jusqu’à présent.

Avec un peu de chance et beaucoup de travail, Bert Chandler a déclaré qu’une équipe de recherche dirigée par l’Université d’État de Pennsylvanie a découvert comment et pourquoi le « spillover » d’hydrogène se produit et a fourni la première mesure quantitative du processus. Ils ont publié leurs résultats dans Nature Catalysis.

Le travail, a déclaré Bert Chandler, offre la possibilité de mieux comprendre et développer l’activation et le stockage de l’hydrogène. Le stockage conventionnel de l’hydrogène nécessite une quantité importante d’énergie pour maintenir l’hydrogène suffisamment froid pour rester liquide. Cependant, avec leur système unique or-sur-titane, l’équipe de recherche a démontré qu’ils peuvent efficacement et de manière réversible dissocier les molécules d’hydrogène en atomes d’hydrogène – un processus nécessaire pour induire le « spillover » d’hydrogène – à des températures plus élevées qui nécessitent moins d’énergie.

« Nous sommes maintenant en mesure d’expliquer comment fonctionne le « spillover » d’hydrogène, pourquoi il fonctionne et ce qui le motive », a précisé Bert Chandler, auteur correspondant de l’article. « Et, pour la première fois, nous avons pu le mesurer – c’est la clé. Une fois que vous le quantifiez, vous pouvez voir comment il évolue, comprendre comment le contrôler et comprendre comment l’appliquer à de nouveaux problèmes. »

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Ce schéma illustre comment des atomes équivalents à l’hydrogène débordent du métal et s’adsorbent sur l’oxyde de titane. Crédit : Bert Chandler

Un phénomène enfin expliqué

Dans les systèmes de « spillover » d’hydrogène, le gaz hydrogène réagit pour se scinder en équivalents d’atomes d’hydrogène – un proton et un électron mais dans une configuration légèrement différente de leur disposition typique. Dans ce système, les protons adhèrent à la surface du matériau tandis que les électrons entrent dans la bande de conduction proche de la surface de l’oxyde semiconducteur. Les chercheurs ont déclaré qu’ils espéraient apprendre à les utiliser pour tester des applications chimiques plus avancées telles que la conversion des atomes pour une utilisation comme carburant propre et le stockage d’hydrogène, selon le professeur Chandler.

« La pièce semiconductrice est importante parce que les équivalents d’atomes d’hydrogène ont leurs protons sur la surface et leurs électrons sur la sous-surface – ils sont encore proches les uns des autres, mais séparés par une surface conductrice », a commenté Bert Chandler, expliquant que cette petite séparation évite de payer une grosse pénalité énergétique généralement nécessaire pour la séparation de charge.

« Pour presque tous les systèmes d’adsorption, vous devez avoir une adsorption thermique favorable pour surmonter la perte d’énergie nécessaire pour mettre une molécule de gaz dans un solide via l’adsorption. C’est entropiquement défavorable. »

L’entropie représente l’énergie thermique indisponible nécessaire pour faire avancer un processus. En d’autres termes, l’entropie est l’énergie qui se disperse dans les sous-états, comme la glace qui fond en eau lorsque l’énergie pour maintenir les molécules dans un état solide n’est pas disponible. Les énergies nécessitent un équilibrage, a ajouté le professeur Chandler, et mesurer la contribution de l’entropie à l’équilibre est presque impossible dans ces systèmes.

Une approche novatrice

L’équipe de recherche a contourné ce problème en utilisant une approche thermodynamique appelée « méthode des perturbations ». Au lieu de mesurer directement l’entropie, ils ont mesuré comment de petites variations de température affectent l’adsorption d’hydrogène. Cela leur a permis de quantifier l’entropie et l’énergie associées au « spillover » d’hydrogène.

Ils ont découvert que le « spillover » se produit grâce à un effet coopératif entre l’entropie et l’énergie. L’adsorption initiale d’hydrogène est entropiquement défavorable, mais elle devient favorable à mesure que davantage d’hydrogène s’adsorbe. Cet effet coopératif permet au « spillover » de se produire à des températures relativement élevées, ce qui est essentiel pour les applications en catalyse et en stockage d’énergie.

En quantifiant le « spillover » d’hydrogène, cette étude ouvre la voie à une meilleure compréhension et à une utilisation plus efficace de ce phénomène prometteur. Les chercheurs espèrent maintenant affiner leur contrôle du « spillover » pour développer de nouveaux catalyseurs et de nouvelles technologies de stockage d’hydrogène.

En synthèse

Cette découverte marque une avancée significative dans la compréhension du phénomène de « spillover » d’hydrogène. Grâce à la quantification et à la modélisation de ce processus, les chercheurs disposent désormais des clés pour mieux contrôler et exploiter ce mécanisme prometteur pour le stockage et la conversion de l’hydrogène. Des applications concrètes dans le domaine de l’énergie propre pourraient voir le jour prochainement.

Pour une meilleure compréhension

Qu’est-ce que le « spillover » d’hydrogène ?

Le « spillover » désigne le déversement d’atomes d’hydrogène du métal vers l’oxyde sur certains catalyseurs métal-oxyde.

Pourquoi ce phénomène suscite-t-il de l’intérêt ?

Le « spillover » d’hydrogène pourrait ouvrir des perspectives dans le stockage et la conversion de H2 pour l’énergie propre.

Quelle a été la principale découverte ?

Les chercheurs ont réussi à quantifier le « spillover » d’hydrogène pour la première fois et à en comprendre les mécanismes.

Comment ont-ils procédé ?

En utilisant un système or-titane unique permettant de dissocier H2 en atomes à plus haute température.

Quels sont les prochains défis ?

Mieux contrôler le « spillover » pour développer des applications concrètes dans l’énergie propre.

Quand pourrait-on voir des applications ?

Potentiellement bientôt grâce aux nouvelles connaissances acquises sur ce phénomène.

Quels acteurs sont impliqués ?

L’équipe menée par l’Université d’État de Pennsylvanie et le Pr Bert Chandler.

Où en est la recherche aujourd’hui ?

Cette avancée ouvre la voie à de nouvelles recherches pour exploiter concrètement le « spillover » d’hydrogène.

Quelles sont les prochaines étapes ?

Tester des applications avancées comme la conversion d’atomes H pour le stockage et l’énergie.

Article : « The role of surface hydroxyls in the entropy-driven adsorption and spillover of H2 on Au/TiO2 catalysts » – DOI: 10.1038/s41929-023-00996-3

Tags: catalyseurhydrogeneoxydespillover
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