Une nouvelle étude a visualisé l’évolution spatiotemporelle des trous photogénérés dans un photocatalyseur au vanadate de bismuth à facettes contrôlées, en utilisant un microscope à réflexion transitoire in-situ construit au laboratoire (TRM).
Menée par le professeur TIAN Wenming, les professeurs LI Rengui et LI Can de l’Institut de chimie physique de Dalian (DICP) de l’Académie chinoise des sciences (CAS), l’étude a été publiée dans National Science Review.
La photosynthèse artificielle offre une stratégie prometteuse pour convertir l’énergie solaire en carburants chimiques renouvelables. Cependant, l’efficacité des réactions photocatalytiques est largement limitée par une série de processus photophysiques et photochimiques complexes se produisant à l’interface solide-liquide à l’échelle nanométrique. Après absorption de la lumière, les porteurs de charge photogénérés subissent plusieurs étapes, notamment la séparation de charges, le piégeage des porteurs et le transfert interfacial. Ces processus peuvent introduire des pertes d’énergie significatives et déterminer l’efficacité globale de la réaction.
Bien que la dynamique des porteurs dans les semiconducteurs ait été largement étudiée, suivre directement l’évolution des porteurs photogénérés sur des cristaux individuels de photocatalyseur dans des conditions réactionnelles réalistes reste un défi majeur. Une compréhension complète de la manière dont les porteurs migrent, se piègent et participent aux réactions interfaciales est donc essentielle pour la conception rationnelle de photocatalyseurs efficaces.
Dans cette étude, les chercheurs ont suivi l’évolution spatiotemporelle complète des porteurs photogénérés avec une résolution nanométrique dans des conditions réactionnelles réalistes. Ils ont découvert que les trous photogénérés subissent trois étapes séquentielles : une séparation de charges photogénérées ultrarapide en moins de 5 ps, un piégeage dans des états de défaut avec une constante de temps d’environ 1,5 ns, et un transfert interfacial rapide des trous médié par un défaut lié à l’oxygène avec une constante de temps d’environ 19 ps.
Selon les chercheurs, cette visualisation complète in-situ de l’évolution des porteurs à travers l’interface solide-liquide clarifie le rôle fonctionnel des trous piégés et met en évidence la contribution essentielle des états de défauts de surface à une oxydation photocatalytique efficace.
Ces résultats fournissent des informations importantes pour comprendre les mécanismes des réactions photocatalytiques et offrent une base théorique pour améliorer les performances photocatalytiques par l’ingénierie des défauts, ont déclaré les chercheurs.
Article : Unraveling the evolution of photogenerated holes from charge separation to interfacial transfer in photocatalysis – Journal : National Science Review – Méthode : Commentary/editorial – DOI : Lien vers l’étude
Source : Dalian Institute
