La transition vers une énergie propre nécessite de nouveaux moyens de transport de l’énergie moins dépendants de la combustion de combustibles fossiles. Pour cela, il faut de nouveaux matériaux qui catalysent les réactions permettant de stocker et d’extraire l’énergie des vecteurs d’énergie chimique sans combustion.
Les cadres métallo-organiques (MOF), structures moléculaires composées d’ions métalliques et de liens organiques, constituent un ensemble de matériaux prometteurs pour créer ces catalyseurs.
Des scientifiques et des ingénieurs de l’école d’ingénierie moléculaire Pritzker de l’université de Chicago (UChicago PME) et du département de chimie ont mis au point un nouvel outil de calcul qui permet de prédire quels MOF seront les plus stables pour un besoin donné.
Créé par l’étudiant en doctorat Jianming Mao et le professeur Andrew Ferguson, l’outil a prédit un nouveau MOF fer-soufre qui a ensuite été synthétisé par le chercheur postdoctoral Ningxin Jiang et le professeur John Anderson, et caractérisé par des scientifiques de l’université de Stony Brook.
Ces travaux, menés au Catalyst Design for Decarbonization Center de l’UChicago, un centre de recherche sur les frontières de l’énergie financé par le ministère américain de l’énergie et dirigé par le professeur Laura Gagliardi, pourraient contribuer à la transition énergétique vers la décarbonisation. Les résultats ont été publiés dans le Journal of the American Chemical Society.
« La création de nouveaux matériaux catalytiques susceptibles de contribuer à la décarbonation de l’économie est une grande priorité pour ce centre, et nous avons montré que c’était possible grâce à un environnement scientifique interdisciplinaire réunissant des scientifiques et des ingénieurs spécialisés dans le calcul et l’expérimentation », a déclaré M. Ferguson.
Création de matériaux thermodynamiquement stables
Parce qu’ils sont poreux et hautement réglables, les MOF sont de bons candidats pour la catalyse, le stockage de l’énergie et les capteurs. Mais concevoir et synthétiser des MOF n’est pas chose aisée. Plus de 500 000 MOF ont été prédits par des outils informatiques, mais seule une fraction d’entre eux a été synthétisée avec succès.
« Certains MOF sont plus stables que d’autres, et même si l’on trouve le bon modèle, il se peut qu’il ne fonctionne pas lorsqu’on essaie de le créer en laboratoire », a expliqué M. Mao.
Pour remédier à cette situation, Ferguson et son équipe ont créé un pipeline de criblage informatique capable d’associer des prédictions de stabilité à des conceptions de MOF candidates. Les calculs sont effectués à l’aide d’une technique connue sous le nom d’intégration thermodynamique, dans laquelle les chercheurs convertissent le MOF en un système plus simple dont la stabilité thermodynamique est connue sur l’ordinateur. En mesurant le travail effectué le long de cette voie, il est possible de calculer la stabilité du MOF original.
« Cette technique est communément appelée « alchimie computationnelle » parce qu’elle réalise une transmutation chimique d’un système chimique en un autre, de la même manière que les anciens alchimistes cherchaient à convertir le plomb en or », a ajouté M. Ferguson. « Cela semble fantastique, mais la méthode est basée sur une théorie mathématique et statistique mécanique solide et constitue une pierre angulaire de la chimie computationnelle qui est principalement utilisée dans la conception computationnelle de médicaments. »
Bien que ces matériaux soient régis par la mécanique quantique, effectuer des calculs de mécanique quantique pour chaque composé potentiel est extrêmement coûteux en termes de calcul et n’est pas réalisable. Cela nécessiterait des siècles de temps de calcul.
L’équipe a donc utilisé des approximations de physique classique de la mécanique quantique de l’interaction des atomes. Cela a permis de réduire le temps de calcul à une journée.
« Il n’était pas certain que les approximations de la mécanique classique soient suffisamment précises pour faire le travail », a dit encore M. Ferguson. « C’était un peu un pari pour nous. Heureusement, tout s’est bien passé et elles étaient suffisamment précises. Pour s’assurer de l’efficacité de son approche, l’équipe a montré que le pipeline de criblage pouvait prédire rétrospectivement des MOF qui avaient déjà été signalés et qui étaient en accord avec les calculs de mécanique quantique effectués par Andrea Darù, chercheur postdoctoral dans le laboratoire du professeur Laura Gagliardi, sur un petit nombre de systèmes. »
Les calculs ont été réalisés avec le soutien du Research Computing Center de l’université de Chicago.
Un outil qui pourrait être utilisé pour prédire d’autres nouveaux matériaux
Le pipeline de criblage a finalement prédit un nouveau MOF fer-soufre, connu sous le nom de Fe4S4-BDT-TPP, qui serait stable et synthétisable.
Le MOF a été synthétisé dans le laboratoire d’Anderson, puis caractérisé par diffraction des rayons X sur poudre par Karena Chapman et son équipe de l’université de Stony Brook et du Brookhaven National Laboratory, ainsi que par Alex Filatov, directeur des installations de recherche sur les rayons X à l’université de Chicago. Il s’est avéré thermodynamiquement stable et possède la structure prédite par les modèles de calcul.
« Ce modèle est un pas dans la bonne direction : il permet de prédire les matériaux plutôt que d’essayer de les synthétiser et de découvrir ce qu’ils sont », a commenté M. Anderson. « Il accélère très rapidement le processus de découverte. »
L’équipe continuera ensuite à synthétiser ce nouveau MOF et à l’étudier pour déterminer ses performances en tant que catalyseur.
Entre-temps, Ferguson et Mao ont mis leur pipeline de criblage virtuel à la disposition du public afin d’aider d’autres équipes de recherche à découvrir des MOF stables. « Cet outil permettra aux scientifiques de passer au crible un grand nombre de composés chimiques afin de trouver celui qui répond le mieux à leurs besoins », a conclu M. Ferguson.
Légende illustration : Des chercheurs de la Pritzker School of Molecular Engineering et du département de chimie de l’université de Chicago ont mis au point un nouvel outil de calcul qui permet de prédire quels cadres métallo-organiques seront les plus stables pour un besoin donné, par exemple pour catalyser des réactions permettant de stocker et d’extraire de l’énergie à partir de vecteurs d’énergie chimique sans combustion, ce qui permet de réduire les émissions de gaz à effet de serre.
“Structure and Synthesizability of Iron-Sulfur Metal-Organic Frameworks,” Mao et al, Journal of the American Chemical Society. May 16, 2025 DOI: 10.1021/jacs.4c16341
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