Hector Garcia Morales | Miriam Arrell
Des scientifiques de l’Institut Paul Scherrer PSI ont, pour la première fois, démontré une technique qui synchronise les impulsions X ultracourtes au laser à électrons libres SwissFEL. Cette avancée ouvre de nouvelles possibilités pour observer les processus atomiques et moléculaires ultrarapides avec une précision attoseconde.
Scruter les processus atomiques et moléculaires rapides en action nécessite des impulsions X brillantes et courtes – une tâche dans laquelle les lasers à électrons libres comme le SwissFEL excellent. Cependant, au sein de ces impulsions X, la lumière est intrinsèquement désordonnée : sa structure temporelle est distribuée de manière aléatoire et varie d’un tir à l’autre. Cela limite la précision de certaines expériences.
Pour dompter ce caractère aléatoire inhérent, une équipe de chercheurs du PSI a réussi à mettre en œuvre une technique connue sous le nom de mode-locking pour générer des trains d’impulsions cohérents en temps. « Nous pouvons maintenant obtenir des impulsions entièrement ordonnées en temps et en fréquence de manière très contrôlée », explique le physicien des accélérateurs Eduard Prat, qui a dirigé l’étude, publiée dans Physical Review Letters. Sélectionnée par le journal comme « Editor’s Suggestion », l’étude, financée par le projet européen/ERC « HERO », représente une étape significative vers la génération d’impulsions X attosecondes sur mesure et une gamme de nouvelles expériences qui ne sont possibles qu’avec des impulsions lumineuses synchronisées et parfaitement temporelles.
Explorer le monde à l’échelle attoseconde
Les impulsions X dans le régime attoseconde offrent une fenêtre sur le mouvement des électrons – les processus les plus rapides dans les atomes et molécules, qui sous-tendent tous les changements chimiques et physiques. Le prix Nobel de physique 2023 a reconnu le développement du domaine de l’attoseconde avec des techniques utilisant la lumière optique, et non les rayons X. Sonder l’échelle temporelle attoseconde avec la lumière X exige un niveau de contrôle et de précision similaire à celui requis pour les lasers optiques – tout en offrant des énergies de photon bien plus élevées capables de sonder les électrons de cœur et des éléments atomiques spécifiques.
C’est ce que représenteraient des impulsions X parfaitement cohérentes : des impulsions lumineuses contrôlées et reproductibles qui se comportent comme celles d’un laser optique.
Les conséquences de la combinaison de ce degré de contrôle avec les capacités de la lumière X d’un laser à électrons libres – comme une luminosité exceptionnelle – seraient significatives. Avec ce développement, non seulement la science X attoseconde serait rendue possible, mais aussi d’autres techniques jusqu’à présent limitées au domaine des lasers optiques :
« Avec des impulsions sur mesure dans le régime des rayons X, de nouvelles expériences inspirées par l’optique quantique basée sur les lasers deviennent possibles », affirme Gabriel Aeppli, directeur du Centre des sciences photoniques au PSI. « De plus, nous avons maintenant la perspective d’une horloge très précise selon laquelle les impulsions attosecondes arrivent sur un échantillon, ce qui signifie que nous devrions pouvoir dater les phénomènes observés par les rayons X dans les gaz, liquides et solides avec une précision inédite. »
Un montage expérimental parfaitement orchestré
La génération d’impulsions X au SwissFEL est basée sur une technique appelée Émission Spontanée Auto-Amplifiée (SASE). Le faisceau d’électrons accéléré au SwissFEL traverse une série d’onduleurs, qui sont des aimants qui font osciller les électrons d’un côté à l’autre et émettent des rayons X. Les photons émis interagissent avec les électrons, leur faisant gagner ou perdre de l’énergie. Dans cette situation, les électrons rapides peuvent rattraper les plus lents, les regroupant. Ce microbunching amplifie la lumière X émise et augmente sa cohérence. Cependant, cette cohérence n’a lieu qu’en espace à travers la largeur du faisceau, tandis que la cohérence longitudinale – c’est-à-dire la cohérence le long de l’impulsion – est limitée à une petite fraction de la durée du faisceau d’électrons, ainsi les profils temporels et spectraux consistent toujours en de multiples pics distribués aléatoirement.
La cohérence temporelle peut être améliorée simplement en raccourcissant le paquet d’électrons – mais cela se fait au prix d’un spectre plus large et moins défini. À la ligne de faisceau de rayons X mous ATHOS du SwissFEL, les chercheurs du PSI ont démontré une méthode alternative : une technique connue sous le nom de mode-locking. Dans cette approche, les électrons passent à travers une série de chicanes magnétiques accordées intercalées entre les onduleurs, qui retardent le trajet des particules chargées et augmentent leur cohérence temporelle. En même temps, un laser externe limite les parties en émission du faisceau d’électrons avec une période correspondant aux retards des chicanes.
En raison des chicanes et du laser correspondant, le rayonnement consiste en un train d’impulsions ultracourtes, également espacées et verrouillées en phase. Les spectres de photons correspondants affichent une structure en peigne caractéristique de raies spectrales régulièrement espacées.
En plus d’exhiber une cohérence améliorée, les impulsions générées étaient dans la gamme temporelle attoseconde : « L’expérience a utilisé un laser d’une longueur d’onde de 790 nanomètres pour moduler le faisceau d’électrons, produisant un train d’impulsions X séparées de 2,6 fs, chaque impulsion durant bien moins d’une femtoseconde », précise Prat.
Ceci marque la première démonstration expérimentale du mode-locking à un laser à électrons libres à rayons X, réalisée par la combinaison précise d’onduleurs, de lasers et de chicanes dans un seul montage expérimental. Prat ajoute : « Ce schéma est magnifique. Tout est parfaitement à sa place, et il est facilement contrôlable. »
Les diagnostics fournissent la preuve
Dans une étude publiée en 2024, l’équipe du PSI avait déjà démontré un schéma couplé en modes, qui améliorait la cohérence dans la distribution spectrale – c’est-à-dire qu’il produisait une distribution plus régulière et stable des fréquences X. La principale différence entre les schémas couplés en modes et verrouillés en modes est que ce dernier, grâce au laser externe, nettoie le domaine temporel et améliore encore la cohérence.
Mettre en œuvre avec succès le schéma de verrouillage de modes a nécessité de prouver que les impulsions étaient cohérentes en temps. À cette fin, une instrumentation de diagnostic avancée était nécessaire pour caractériser les impulsions. Un spectromètre de photons en aval des chicanes détermine la distribution énergétique de l’impulsion X, tandis qu’un dispositif déviateur radiofréquence (RF) utilise les informations contenues dans le paquet d’électrons pour déduire la structure temporelle de l’impulsion X.
L’un des principaux défis était de mesurer la structure périodique femtoseconde des impulsions, ce qui a nécessité un montage spécial pour atteindre une résolution attoseconde avec le dispositif RF. « Cette étude démontre l’orchestration minutieuse de nombreux aspects qui doivent fonctionner en harmonie – de la chicane et du laser externe à la fidélité des diagnostics », note Prat.
La prochaine étape sera de tester les nouvelles capacités pour générer des rayons X cohérents en temps avec de véritables échantillons expérimentaux, plutôt que des montages purement diagnostics. Les travaux futurs amélioreront encore la cohérence des impulsions X en utilisant plus de chicanes et en réduisant la durée des impulsions d’électrons. À long terme, la capacité à réaliser des impulsions X hautement cohérentes et sur mesure profitera aux utilisateurs dans des applications variées, de la science attoseconde à l’optique quantique.
Article : Demonstration of mode-locked frequency comb for an X-ray free-electron laser – Journal : Physical Review Letters – Méthode : Experimental study – DOI : Lien vers l’étude
